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報告書

Studies of high-level waste form performance at Japan Atomic Energy Research Institute

馬場 恒孝; 三田村 久吉; 蔵本 賢一; 稲垣 八穂広*; 上薗 裕史

JAERI-Review 98-002, 23 Pages, 1998/02

JAERI-Review-98-002.pdf:1.81MB

処分条件下でのガラス固化体の長期性能評価を目的として、その浸出挙動を変質層の役割、地下水による影響及び酸化還元雰囲気の影響の観点から研究を進めた。その結果、次のことが明らかになった。(1)浸出の過程で表面に形成した変質層内での結晶成長のような反応は、固化体からの元素の浸出がほとんど止まっても進行する。(2)水和したケイ酸変質層は、脱イオン水中よりも還元性の合成地下水中の方でFeを伴って溶解し易い傾向がある。(3)酸化還元両条件ともにPu$$_{2}$$xH$$_{2}$$O(am)の形成がPuの浸出を支配し、還元条件下での主な可溶性化学種はPu(OH)$$_{40}$$である。セラミック固化体に関する研究では、シンロックの構成鉱物の一つであるペロブスカイトの$$alpha$$崩壊損傷を調べ、9$$times$$10$$^{17}$$$$alpha$$/gの蓄積線量で1.3%の密度減少を観察した。また、ペロブスカイトの浸出率は蓄積線量の増加で増える傾向のあることが分かった。さらに、ジルコニア及びアルミナを主成分とするセラミックの結晶学的安定性、化学的耐久性等をCe及びNdを用いて調べた結果、イットリア安定化ジルコニアが目的とする固化体として優れた特性を有することが明らかとなった。

論文

$$alpha$$-decay damage effects in curium-doped titanate ceramic containing sodium-free high-level nuclear waste

三田村 久吉; 松本 征一郎; M.W.A.Stewart*; 坪井 孝志; 橋本 昌亮*; E.R.Vance*; K.P.Hart*; 冨樫 喜博; 金澤 浩之; C.J.Ball*; et al.

Journal of the American Ceramic Society, 77(9), p.2255 - 2264, 1994/00

 被引用回数:30 パーセンタイル:80.41(Materials Science, Ceramics)

Naを含まない模擬高レベル廃棄物の多相チタン酸セラミック固化体に0.91wt%のCm-244を添加して$$alpha$$崩壊の影響を調べた。1.2$$times$$10$$^{18}$$($$alpha$$崩壊/g)の線量を受けた試料のX線回折結果から、3つの構成主相-ホランダイト、ペロブスカイト、ジルコノライトの単位格子体積がそれぞれ0,2.7,2.6%増加していた。放射線損傷による体積膨張で密度は徐々に減少し、上記の線量を受けた試料の密度減少は1.7%に達した。2$$times$$10$$^{17}$$($$alpha$$崩壊/g)の線量を受けた試料からの浸出率を以前のNaを含んだ試料からの結果と比較したところ、Naを含まない場合にはCsの浸出率が3~8倍低くなった。

報告書

Progress report on safety research on high-level waste management for the period April 1991 to March 1992

村岡 進; 妹尾 宗明; 小林 義威

JAERI-M 93-037, 71 Pages, 1993/03

JAERI-M-93-037.pdf:1.84MB

人工バリア研究室、深地処分研究室及び環境放射化学研究室において、平成3年度に実施した高レベル廃棄物処理処分の安全性に関する研究成果をまとめた。その内容は次の通りである。1)廃棄物固化体及び人工バリア材の研究開発では、ガラス固化体、セラミック固化体及び緩衝材の性能評価試験を継続した。2)地層処分の安全評価試験では、地下水中での放射性核種の挙動、原位置条件下における核種の移行試験を実施した。また、天然地下水の流動挙動に関する研究を進めた。3)ナチュラルアナログ研究として、続成変質中のスメクタイトの性質、ウラン鉱床中のウラン鉱物の変質、固定化に関する研究を実施した。

報告書

Progress report on safety research on high-level waste management for the period April 1990 to March 1991

村岡 進; 妹尾 宗明; 小林 義威

JAERI-M 92-022, 73 Pages, 1992/03

JAERI-M-92-022.pdf:2.46MB

人工バリア研究室、深地処分研究室及び環境放射化学研究室において、平成2年度に実施した高レベル廃棄物処理処分の安全性に関する研究成果をまとめた。その内容は次の通りである。1)固化体及び人工バリア材の研究開発では、ガラス固化体、セラミック固化体及び緩衝材の性能評価試験並びに容器材料の耐食性試験を継続した。2)地層処分の安全評価試験では、核種の水中での化学的挙動、地層中での移行・固定機構の研究を実施した。また、岩石中の元素の化学形分析法の開発を進めた。3)ナチュラルアナログ研究として、ウラン鉱床中のウラン系列核種の移行及び分布に関する研究を実施した。

論文

Durability of zirconium-containing ceramic waste forms in water

上薗 裕史; 早川 一精*; 村岡 進

Journal of the American Ceramic Society, 74(4), p.863 - 864, 1991/04

 被引用回数:26 パーセンタイル:77.1(Materials Science, Ceramics)

ジルコニウムを含有する3種のセラミックス固化体の耐浸出性について検討した。10mol%-Y$$_{2}$$O$$_{3}$$安定化ZrO$$_{2}$$(A)、パイロクロール型La$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$(B)、ペロブスカイト型CaZrO$$_{3}$$(C)の3種の母材に、Ce、Nd及びSrを廃棄物元素として添加し、90$$^{circ}$$Cと150$$^{circ}$$Cで、塩酸又は脱イオン水中にて浸出させた。その結果、A及びBの母材を使用した場合に、固化体中の廃棄物元素の浸出率が低くなることがわかった。例えば、Bの母材を使用した固化体中の各元素の150$$^{circ}$$C、脱イオン水中での浸出率は、試験開始後30日で10$$^{-4}$$g・m$$^{-2}$$・day$$^{-1}$$以下に低下した。

報告書

Progress report on safety research on high-level waste management for the period April 1989 to March 1990

村岡 進; 妹尾 宗明; 小林 義威

JAERI-M 91-019, 69 Pages, 1991/02

JAERI-M-91-019.pdf:1.83MB

人工バリア研究室、深地処分研究室及び環境放射化学研究室において平成元年度に実施した高レベル廃棄物処理処分の安全性に関する研究成果を報告書にまとめた。その内容は次の通りである。1)固化体及び人工バリア材の研究開発では、ガラス固化体、セラミック固化体の性能評価試験及び容器材料の耐食性試験を継続した。2)地層処分の安全評価試験では、核種の水中での化学的挙動、地層中での核種の移行・遅延挙動の研究を実施した。また、岩石中の元素の化学形分析法の開発を進めた。3)ナチュラルアナログ研究として、ウラン鉱床中のウランの分布及び移行に関する研究を実施した。

論文

Crystalline product on surface of SYNROC after long leaching

村上 隆

Journal of Nuclear Materials, 135, p.288 - 291, 1985/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:54.69(Materials Science, Multidisciplinary)

シンロックを使用し、ソックスレー法による浸出試験を300日間、行った。表面の一部に1~20$$mu$$mのアルミニウム水酸化物と推定される結晶が生成した。この結晶は、シンロックを構成するペロブスカイト,ホーランダイト,ジルコノライト,マグネトプランバイトのうち、マグネトプランバイトの分解によるものと考えられる。この結果から推察されるシンロックの浸出機構はセラミック固化体のそれとは異なる。

報告書

高レベル放射性廃棄物の合成鉱物化固化の研究の現状; SupercalcineとSYNROC

村上 隆; 田代 晋吾; 荒木 邦夫

JAERI-M 9386, 25 Pages, 1981/03

JAERI-M-9386.pdf:0.93MB

高レベル放射性廃棄物はガラス固化した後、地層処分するのが適当だと考えられている。一方、より優れた性能の固化体を作成するために様々な代替固化法が開発されている。このうち、SupercalcineとSYNROCは、廃棄物元素を結晶構造の中に閉じ込め、強い化学結合でそれらを保持しようとするもので、固化体自体は合成鉱物で構成される。この小論ではSupercalcineとSYNROCの組成、製法、熱力学的安定性、浸出率、放射線損傷に重点を置き、これらの特徴的な固化体の紹介をする。

報告書

天然ゼオライトによる高レベル廃棄物セラミック固化試験,1; 処理条件と添加剤の影響

馬場 恒孝; 田代 晋吾; 妹尾 宗明; 荒木 邦夫

JAERI-M 9193, 18 Pages, 1980/11

JAERI-M-9193.pdf:1.47MB

高レベル放射性廃棄物の代替固化法の1つとして、天然ゼオライト粉末を固化原料として用いたホットプレス法によるセラミック固化試験を実施し、次の結果を得た。(1)天然ゼオライトを模擬高レベル廃棄物仮焼体の混合粉体をホットプレスを用いて固化する際の条件として、処理温度、950$$^{circ}$$C、処理圧力、150kg/cm$$^{2}$$、廃棄物配合比30wt%を決め、この条件で、密度2.80g/cm$$^{3}$$、熱伝導率1.22kcal/mh$$^{circ}$$C、Cs浸出率、0.059wt%/hの緻密なセラミック固化体の得られることがわかった。(2)物性改良を目的とした添加剤の検討の結果、SiO$$_{2}$$についてはほとんど効果がなく、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の5.0wt%添加で効果が大きいことがわかった。その固化体の密度は、2.87g/cm$$^{3}$$、熱伝導率は1.43Kcal/mh$$^{circ}$$C、Cs浸出率は0.027wt%/hである。

報告書

天然ゼオライト添加による高レベル廃液処理時のセシウムの揮発防止効果

妹尾 宗明; 田代 晋吾; 馬場 恒孝; 三田村 久吉; 荒木 邦夫; 天野 恕

JAERI-M 8572, 11 Pages, 1979/11

JAERI-M-8572.pdf:0.48MB

高レベル廃液固化処理時のセシウムの揮発を防止するため、天然ゼオライトの添加効果を重量法及び放射能トレーサー法によって検討した。その結果、廃液にゼオライトを添加した場合、従来から報告されている溶液中でのセシウムのイオン交換反応の他に、高温における固相反応によってもセシウムがゼオライトの構造中に取り込まれ、ゼオライト構造が破壊されるまでの間は安定に保持される事を明らかにした。600$$^{circ}$$C付近における仮焼に際しては、高レベル廃液1lに20g以上のゼオライトを添加することによりセシウムの揮発を防止することが可能である。さらに、高温におけるガラス固化あるいはセラミック固化処理に際しては、より大量のゼオライトの添加が必要であるが、添加物はシリカゲル及びアルミナの供給源として有効に活用される。

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